华理学者在单颗粒光电化学研究领域取得突破性进展
近日，我校田禾院士和龙亿涛教授科研团队在单颗粒光电化学研究领域取得了突破性进展，《德国应用化学》以“Single Nanoparticle Photoelectrochemistry at a Nanoparticulate TiO2-filmed Ultramicroelectrode”为题，在线报道了合作研究工作（Angew. Chem. Int. Ed. 2018，DOI: 10.1002/anie.201710568）。
光电器件的性能与光电分子、纳米材料结构和组装过程等都相关，然而现有光电测试方法获取得到的是整体器件的光电转换信息，不能有效关联各功能单元与器件性能之间的直接关系。本研究开创性地利用高分辨电化学手段实现了单个染料分子修饰TiO2纳米颗粒在光致电子转移过程中本征电子信息的定量获取。采用在制备纳米晶TiO2膜化金超微电极表面作为光阳极，巧妙利用光注入电子在微米厚的TiO2膜中纳米颗粒间多次捕获/解捕获的特点，将超快的电子传递信号时间从ps级极大延长至ms级。通过单个N719@TiO2颗粒随机碰撞TiO2膜化超微电极实现电化学方法直接定量监测超快光电转移过程，获取单个N719分子在I-/I3-电对下有效电子转移数目，进一步构建单个颗粒光注入电子流在TiO2膜中的三维扩散理论模型，阐释了电流轨迹与注入电子在TiO2膜中扩散行为之间的关系。该工作对于太阳能电池体系中新型染料分子本征电子转移性质的检测具有重要意义。
博士生彭岳一和马慧为论文共同第一作者，田禾院士和马巍副研究员为通讯作者。研究团队在国家自然科学基金创新研究群体和重大科研仪器研制项目等的资助下，经过3年多的努力，近期在单颗粒光/电化学研究取得了系列重要进展：利用高时间分辨电流信号实时追踪单个纳米颗粒在电化学反应过程中的运动行为（Chem. Sci. 2016, 7, 5347.; Chem. Sci. 2017, 8, 1854.; Chem. Sci. 2017, 8, 3338.）；进一步通过扫描电化学显微镜策略实现电化学测量单个Pt纳米颗粒催化纳米气泡的产生和收集 (Nano Lett. 2017, 17, 4354)。