【创新前沿】《自然-通讯》报道我校大气污染控制化学相关研究进展

    近期我校研究人员在大气污染控制化学研究方面取得重要进展。4月8日，该研究成果以“Taming the stability of Pd active phases through a compartmentalizing strategy toward nanostructured catalyst supports（ 通过载体空间隔离效应构建高热稳定性Pd活性位的新策略）”为题，在线发表于 Nature Communications 上。

    催化燃烧是控制挥发性有机物（VOCs）排放的最有效方法之一，即在催化剂的作用下将VOCs高效地转化成CO ₂ 和H ₂ O等无毒无害的产物。当前VOCs催化燃烧技术在工业应用过程中普遍采用贵金属催化剂，其中贵金属活性位的分散度是决定其VOCs催化燃烧性能的关键因素之一。提高贵金属活性位的分散度，可提高贵金属催化剂的VOCs燃烧性能。但是，此时贵金属活性位表面自由能急剧升高，热稳定性下降，导致其无法有效应对VOCs燃烧强放热造成的催化剂床层剧烈温升的实际操作工况。因此，提高贵金属活性位在高分散状态下的热稳定性，是实现实际工况下VOCs高效和稳定净化的关键。

    我校研究人员在前期工作基础上（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 16130；Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 4494），提出了通过载体限域空间构建实现贵金属活性位高分散、高热稳定性制备的新策略。针对Al ₂ O ₃ 载体进行纳米片组装，构建空心花球结构，利用纳米片表面五配位Al ³⁺ 键合Pd前驱体，实现贵金属活性位（PdOx）在Al ₂ O ₃ 载体上的高度分散（标记为Pd/NA-Al ₂ O ₃ ），同时利用纳米片相互交错形成的空间隔离效应，有效抑制PdOx在高温条件下的扩散和迁移，导致制备得到的PdOx活性位同时具有高分散和高热稳定性的特性，在VOCs催化燃烧净化过程中表现出优异的性能。在丙烷催化燃烧反应中，经1000 ^o C高温处理3小时后，Pd/NA-Al ₂ O ₃ 比商业催化剂（Pd/La-Al ₂ O ₃ ）可在低70 ^o C温度下实现丙烷完全转化。而且，由于该催化剂具有优异的热稳定性，使得在高温区间的升温—降温（300-800-300 ^o C）过程以及长时间高温（800 ^o C）反应过程中丙烷净化效率保持不变。

    该研究不仅提供了一种实现贵金属活性位高分散和高热稳定性制备的新策略，并且在低碳烷烃类VOCs催化燃烧方面取得了突破，为实现VOCs的高效净化奠定基础。

    该研究工作第一作者为杨新伟博士，通讯作者为詹望成教授，美国橡树岭国家实验室和福州大学在催化剂制备方面提供了帮助，龚学庆教授在理论计算方面给予了支持。该研究工作得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金面上项目资助。

图1 （a）纳米片和空心球等两种结构的Al2O3载体影响Pd活性位热稳定性的示意图；（b）Pd/NA-Al2O3催化剂的SEM和TEM图；（c）空心球结构Al2O3载体负载Pd前后的二维27Al MQ MAS NMR；（d）Pd/NA-Al2O3催化剂的丙烷催化燃烧活性（原料气组成：0.2 vol%C3H8+2 vol%O2/Ar，空速30 000 mL·h−1·gcat−1）

    论文链接： https://doi.org/10.1038/s41467-019-09662-4 。