【创新前沿】Environmental Science & Technology报道我校在大气污染控制方面的研究进展

15.08.2018  20:03

化学学院詹望成教授在低温高活性的低碳烷烃燃烧催化剂方面取得了突破性进展。近日,美国化学会环境类顶级期刊Environmental Science & Technology以“Total Oxidation of Propane over a Ru/CeO2Catalyst at Low Temperature”为题在线报道了该研究成果。

国家已制定和实施了多部法规,严格控制挥发性有机物(VOCs)排放。目前,VOCs已成为大气污染全防全控的重点污染物。VOCs的来源广泛,涉及到基础有机化工原料、聚烯烃、石油炼制等石油化工行业,以及喷涂、印刷等行业。对于VOCs排放控制技术,催化氧化/燃烧法具有处理废气浓度范围广、无二次污染、可处理易燃易爆气体等优点,是VOCs净化的最有效方法。但是,与芳香烃类和含氧类VOCs相比,丙烷等低碳烷烃类VOCs分子非常稳定,通常需要高温才能将其活化,导致在很多工况中无法有效控制其排放,同时高温燃烧还会产生污染物NOx。因此,研究者们一直致力于开发一种低温高活性的低碳烷烃燃烧催化剂。

4f电子的高度局域化和表面弛豫决定了稀土元素氧化物CeO2具有特殊的表面电子结构。研究者充分利用其特性,以CeO2为载体,设计和制备了具有低温丙烷燃烧高活性的Ru/CeO2催化剂,其活性要显著优于Al2O3和TiO2等传统载体负载的Ru催化剂,而且也优于商业化的负载型Pt和Pd催化剂,表现出很好的应用前景。通过催化剂的结构和物化性质表征,研究人员发现不同载体上负载的Ru纳米颗粒的大小略有差别,而Ru的价态几乎相同,证明Ru活性位的状态与催化剂活性的变化并不存在对应关系。相反,多种表征技术同时证实了CeO2载体自身的特性是造成Ru/CeO2催化剂具有低温丙烷催化燃烧优异性能的关键因素,即丙烷在Ru/CeO2催化剂上发生催化燃烧反应时,CeO2不仅提供了更多的丙烷吸附位,还提供了额外的反应氧来源,使得丙烷在Ru/CeO2催化剂上反应时存在额外的反应途径,从而显著提高了其丙烷燃烧活性。

论文第一作者是博士生胡总,通讯作者是詹望成教授,研究工作得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金的支持。