物理学系晏湖根课题组 揭示黑磷激子束缚能的层数依赖关系
近日,复旦大学物理学系晏湖根课题组利用傅里叶变换红外光谱,系统地研究了少层黑磷的激子效应。3月17日,相关成果以《确定少层黑磷激子束缚能及其层数依赖》(Determination of
layer-dependent exciton binding energies in few-layer black phosphorus)为题在线发表于美国《科学》杂志子刊《科学•进展》( Science Advances 4, eaap9977, 2018)。晏湖根课题组博士后张国伟为论文第一作者,晏湖根为通讯作者。物理学系研究生黄申洋、汪凡洁和邢巧霞参与研究。美国明尼苏达大学Tony Low和巴西塞阿拉联邦大学Andrey Chaves提供理论支持。
激子在少层黑磷中
激子是指在空间上束缚在一起的电子-空穴对,它们通过正负电荷间的吸引力而连接,成对出现。要将激子中的正负电荷拆开需要消耗一定的能量,这就是所谓的束缚能。在低维纳米体系中,由于空间受限的增强和介电屏蔽的减弱,激子效应显著增强,其中的激子束缚能通常比体材料中的大一个数量级,电子和空穴紧密地绑在一起。当材料由三维转变为二维时,维度效应对激子的影响是一个非常重要的研究课题。然而,在二维过渡金属硫化物(MoS2, WS2, MoSe2, WSe2)中,这样的研究难以开展,因为只有单层才是直接带隙半导体,从两层开始都是间接带隙半导体,材料的性质发生突变。黑磷是近年来备受关注的新型二维半导体材料,不管多少层数,都是直接带隙半导体。因此,黑磷给研究者们提供了一个理想的平台来研究这个课题。
课题组采用机械剥离法制备了高质量的少层黑磷样品,红外光谱测量结果表明室温下基态
(1s)激子的线宽仅有20meV(图2a),光学质量明显优于其它二维半导体材料,比如MoS2等。得益于如此高的样品质量,课题组在2-6层黑磷中,首次观察到激子的激发态(2s),结合理论计算,确定了激子束缚能,揭示了激子效应的层数依赖关系,并提出一个简析的模型来描述二维半导体材料中的共性现象(图2b)。
课题组发现,黑磷层数越少,激子束缚能就越大。这是因为,黑磷变薄之后,激子活动的空间就变小了,电子和空穴“相依为命”,团结得更加紧密;而活动空间大的一对电子和空穴就很容易“分手”,拆开它们不费吹灰之力。
对于这一研究,审稿人给予这样的评价:“张国伟等对黑磷中的激子效应进行了细致的研究,撰写了一篇出色的文章。此项工作中的光谱质量是极好的,超窄的激子线宽令人印象深刻。理论部分包括数值模拟是合理可靠的。”这项工作为后续研究黑磷的激子暗态(dark states)、玻色爱因斯坦凝聚、光的受激辐射等问题打开了一扇大门,为黑磷应用于红外光电子领域的研究奠定了基础。
(A)4层黑磷的红外光谱,黑线和红线分别代表不同的偏振方向;(B)黑磷的激子束缚能的层数依赖关系。
晏湖根教授长期从事二维材料的光谱学研究,2010年在哥伦比亚大学获得博士学位后,在IBM公司工作4年。2015年初加入复旦大学物理学系后,就着手少层黑磷及其它量子材料的光谱研究,目前已取得多项进展。相关工作得到了“青年千人”计划、科技部重点研发计划、“上海千人”计划、“东方学者”项目和中国博士后科学基金的资助。