《美国化学会志》报道华理在纳米合金催化剂方面的创新工作
近日，《美国化学会志》以“Crystal Structural Effect of AuCu Alloy Nanoparticles on Catalytic CO Oxidation”为题在线报道了我校化学与分子工程学院詹望成副教授在纳米合金晶体结构对催化性能影响机制方面的突破性进展(J. Am. Chem. Soc. 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b01784)。
与单金属纳米材料相比，合金纳米材料由于不同金属之间的协同作用，往往表现出独特的催化、光学和磁性特征。目前人们广泛研究了合金纳米材料的组成、形貌和尺寸等参数对其性能的影响规律，并通过优化合金纳米材料的上述参数，提高其各种性能。相反，由于合金纳米材料合成方法的受限，对于决定合金性质的关键参数—合金的晶体有序性（即不同金属的排序方式）对其性能的影响知之甚少。
研究者基于不同晶体结构AuCu合金纳米材料的控制合成，首次研究了合金的晶体结构对其在热处理过程中偏析过程的影响，以及最终形成的AuCu/TiO2催化剂在CO反应过程中活性的差异。首先，以Au纳米颗粒为晶种，控制合成了具有相同颗粒尺寸、组成和形貌的AuCu面心立方体（fcc）结构和面心四方体（fct）结构的两种合金纳米材料，然后将其负载到TiO2载体上制备得到fcc-AuCu/TiO2和fct-AuCu/TiO2催化剂前驱体。最后，在空气气氛中焙烧，消除包覆在AuCu合金纳米颗粒表面的稳定剂，制备得到最终的AuCu/TiO2催化剂。理论计算和实验研究发现，对于两种不同晶体结构的AuCu合金纳米材料，在焙烧消除稳定剂的过程中Cu往合金纳米材料表面迁移的能力有所不同，导致fcc-AuCu和fct-AuCu合金纳米材料经焙烧后分别形成了Au@CuO和AuCu@CuO的核壳结构，而这两种不同结构的AuCu/TiO2催化剂在CO吸附性能方面存在巨大差异，最终导致fct-AuCu/TiO2催化剂的CO催化氧化活性显著优于fcc-AuCu/TiO2催化剂。本文的研究结果为调变合金纳米材料的催化性能开辟了一条新的方法。
该研究工作的第一作者为詹望成副教授，理论计算部分由我校王海丰副教授完成，合作者为美国橡树岭国家实验室朱慧源博士和戴胜教授，得到了国家重点研发计划和国家重大科学研究计划等项目的资助。
该项研究工作也是詹望成继去年在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 16130−16139）上发表关于高热稳定性贵金属纳米催化剂制备方面的工作之后，取得的又一个突破性研究结果。