《德国应用化学》发表我校研究团队在纤维状黑磷基双活性催化剂用于室温固氮领域的最新研究成果

24.09.2019  11:04

近日,我校纺织科技创新中心俞建勇院士及丁彬研究员带领的纳米纤维研究团队在纤维状黑磷基双活性催化剂用于室温固氮领域的研究取得重要进展,相关成果以“黑磷量子点在黑二氧化锡纳米管表面的稳定自组装:一种坚固的双活性电催化剂实现高效固氮”(Stable Confinement of Black Phosphorus Quantum Dots on Black Tin Oxide Nanotubes: A Robust, Double-Active Electrocatalyst toward Efficient Nitrogen Fixation, DOI: 10.1002/anie.201908415)为题,发表在化学领域的著名期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,该论文第一作者为纺织科技创新中心的刘一涛研究员,通讯作者为丁彬研究员。

通过Haber–Bosch法合成氨奠定了现代有机化工业的基础,然而这一方法依赖高温高压进行人工固氮,能耗高、污染大。在这一背景下,电催化室温固氮应运而生——它是一种可持续、无污染、经济、安全的合成氨新技术。目前室温固氮的催化剂主要采用贵金属,其空的d轨道可以接受N≡N三键的电子从而削弱N≡N三键的键能。然而贵金属稀有的资源和昂贵的价格无法满足工业化合成氨的需求,因此开发高性能、低成本的催化剂在世界范围内已成为研究热点。

面向这一挑战,研究团队报道了一种新型非金属催化剂——黑磷量子点。为进一步提升其催化性能,他们通过低温还原法合成出富含氧空位的纤维状黑二氧化锡,并通过配位自组装均匀地负载黑磷量子点。黑二氧化锡具有优异的电导率及催化活性,可以作为一种活性基体参与到电催化过程中。此外,Sn–P配位键的形成有利于载流子的界面传输,并能提升结构稳定性。由于二者间的协同效应,所制备的纤维状双活性催化剂表现出显著提升的氨产率(48.87 μg h–1 mgcat–1)及法拉第效率(14.6%)。同时,该催化剂在持续电解12小时后仍具有优异的催化活性,为开发下一代高性能、低成本的室温固氮催化剂开拓了新生面。


(纤维状双活性催化剂的微观形貌及其电催化固氮性能)

该研究成果得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金、纺织面料教育部重点实验室基地建设项目的大力资助。

论文链接: https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201908415