化学学院在染料敏化氧化锌单颗粒光解水领域取得新进展
近日，我校田禾院士和龙亿涛教授科研团队在单分子水平上研究染料敏化氧化锌(ZnO)单个纳米颗粒光解水领域取得了新进展，《美国化学会志》以“Quantifying Visible-Light-Induced Electron Transfer Properties of Single Dye-Sensitized ZnO Entity for Water Splitting”为题在线报道了相关研究工作。
利用染料敏化半导体纳米材料吸收太阳光实现光催化分解水，是目前清洁能源开发的重要途径之一。设计制备高效光催化体系的一个核心问题是：如何定量解析纳米材料和染料分子结构与光催化性能之间的构效关系。然而，传统分析方法一般只能获得体系中光催化电子转移的整体平均信息，无法对单分子／单纳米颗粒的本征光催化性能进行定量表征。
针对上述问题，该研究巧妙地将光催化和单颗粒碰撞电化学结合，构建了超灵敏单颗粒光电化学检测体系。针对超快光致电子转移过程，设计了可有效延长电子传递时间的半导体TiO2超微电极，实时监测了染料敏化ZnO单个纳米颗粒光致电子在不同厚度TiO2膜中的动态传递过程，实现了单个染料分子水平可见光解水性能的定量评估。在此基础上，研究人员进一步建立随机游走理论模型，解析了光致电子的复合和传递路径，揭示了电子在TiO2半导体膜内的动态扩散机制。该微纳界面光电检测方法对单分子/单颗粒本征光电化学性能的研究具有重要意义，为进一步研究高效太阳能光电转换体系提供了突破点。
博士生马慧和青年教师马巍副研究员为论文的共同第一作者，陈建富博士为理论模拟工作提供了支持和帮助，田禾和龙亿涛为共同通讯作者。
该工作在基金委“界面光电分析化学基础研究”创新研究群体和重大科研仪器研制项目的资助下，聚焦单体电化学研究，历时3年获得重要进展。同月，该研究团队在J. Phys. Chem. Lett上发表了后续研究成果，通过电位调控观测单个纳米颗粒动态电化学行为，提出电化学反应过程中纳米颗粒的实时电位信号与其在电极表面的运动轨迹相关联的理论模型，研究了单个Ag纳米颗粒电子传递动力学（J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, 1429）。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b01623。
